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“理工振興”學(xué)術(shù)動(dòng)態(tài)：河北大學(xué)物理學(xué)院光驅(qū)動(dòng)碳中和研究團(tuán)隊(duì)在光熱甲烷選擇性氧化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

2025-02-25

近期，物理學(xué)院光驅(qū)動(dòng)碳中和研究團(tuán)隊(duì)在光熱綠色甲醇生產(chǎn)領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展，相關(guān)工作“Continuous-flow photo-oxidation of methane to methanol at a reticular gas-solid interface”以河北大學(xué)為第一單位發(fā)表在《Nature Communications》。郝宇晨博士為論文的第一作者，郝宇晨博士、葉金花教授、北京理工大學(xué)王博教授為共同通訊作者。

甲烷作為天然氣、頁巖氣、可燃冰等的主要成分，是一種儲(chǔ)量豐富的碳基資源。將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品（如甲醇）具有重大應(yīng)用價(jià)值。傳統(tǒng)工業(yè)中，由甲烷制取甲醇需首先經(jīng)過蒸汽重整過程生產(chǎn)合成氣，然后再將合成氣進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲醇。然而，蒸汽重整過程通常需要在高溫、高壓條件下進(jìn)行，這不僅會(huì)消耗大量化石燃料，也會(huì)造成溫室氣體二氧化碳的大量排放。開發(fā)甲烷直接氧化技術(shù)，實(shí)現(xiàn)溫和條件下高效、低能耗、可持續(xù)的甲烷氧化制甲醇，對克服傳統(tǒng)甲醇制備過程高能耗、高碳排放的弊端意義重大。在這項(xiàng)研究中，葉金花教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)鈀(Pd)、鐵（Fe）雙原子活性中心修飾的金屬有機(jī)框架（MOF）復(fù)合催化劑在太陽光照射下能夠以空氣為氧化劑，將甲烷以接近100%的選擇性催化氧化為甲醇，產(chǎn)率達(dá)到14.6mmol g^-1h^-1。原位表征和理論模擬表明，單原子Pd位點(diǎn)能夠在光照下將氧氣高效催化還原為過氧化氫，而臨近的Fe位點(diǎn)則能夠利用過氧化氫將甲烷催化轉(zhuǎn)化為甲醇。同時(shí)，MOF多孔框架有效調(diào)控了活性位點(diǎn)周圍的催化微環(huán)境，進(jìn)一步促進(jìn)了甲烷到甲醇的高效、高選擇性持續(xù)光催化轉(zhuǎn)化。該催化劑能實(shí)現(xiàn)廉價(jià)量產(chǎn)，室外示范實(shí)現(xiàn)了自然光輻照下0.56mmol h^-1的甲醇產(chǎn)率，顯示了該催化系統(tǒng)極高的應(yīng)用潛力。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)廉價(jià)、清潔、高效甲烷選擇性氧化制甲醇提供了一條新的道路。